O parque tem o nome de Longhorn Cavern, uma caverna de pedra calcária formada pela acção de corte de um rio subterrâneo que recuou há milhares de anos. Antes de a caverna se tornar uma atracção turística, foi utilizada ao longo dos anos por índios, soldados confederados e fora-da-lei, incluindo o fora-da-lei Sam Bass.
Nos anos 20, durante o período de proibição, a caverna foi utilizada pelos residentes do condado de Burnet como um barranco. Os músicos actuantes entretinham durante toda a noite. O local popular era conhecido como Sherrard’s Cave antes de ser dedicado como Longhorn Cavern State Park em Novembro de 1933. De 1934 a 1942, a Companhia 854 do Corpo de Conservação Civil construiu a Texas Park Road 4, residências, pavilhões e uma torre de observação no estilo arquitectónico rústico do National Park Service Rustic. Também exploraram a caverna e tornaram-na acessível, removendo cerca de 2,5 toneladas de lodo, detritos e guano e construindo escadas e passadiços tanto para dentro como dentro da caverna.
Em 2006, Steven Kurtz, curador do Longhorn Cavern State Park, reintroduziu música de câmara na caverna com a criação da série de concertos Simple Sounds. O regresso da música de câmara foi apresentado num episódio da série televisiva sindicalizada de Bob Phillips Texas Country Reporter, com Kaye Barlow como guia de viagem. Só a 14 de Fevereiro de 2008 é que os dançarinos regressaram ao chão da caverna, quando a banda local de Burnet County, Redneck Jedi, se apresentou. A 4 de Abril de 2008, Redneck Jedi regressou à caverna e gravou o seu quinto álbum, Unplugged and Underground, a primeira gravação do género dentro da caverna.
Em 2008, o Fantastic Fest organizou uma festa após a estreia da Cidade de Ember. Em 2012, a área de tour da caverna recebeu um novo sistema de iluminação.
Em 2019, a caverna foi utilizada como local de filmagem para a série interactiva do YouTube A Heist with Markiplier.